背景：

實時監(jiān)測低溫（通常低于0℃）或寒冷環(huán)境是一項特殊要求，航空航天、制藥、食品和飲料行業(yè)對它的需求很高，以便在高海拔地區(qū)或冰箱和冷藏室中保持溫度。通常，此目的是通過使用與控制系統(tǒng)相結合的零下溫度傳感器來實現(xiàn)的。然而，市場上現(xiàn)有的此類溫度傳感器非常昂貴且笨重，因此不適合便攜式操作，而且它們的準確性也很差。因此，迫切需要開發(fā)高性能、低成本、輕便且便攜的零下溫度傳感器。在我們最近的工作中，我們開發(fā)了這種傳感器并將其與輔助電子設備集成在一起，以展示它們的無線操作，以便對寒冷環(huán)境進行持續(xù)和實時監(jiān)控。因此，為了獲得低成本的傳感器，我們采用了經(jīng)濟高效的噴墨打印技術來制造設備。使用輕質(zhì)聚二甲基硅氧烷(PDMS)作為基底，并使用導電石墨烯納米復合材料作為溫度傳感材料。為了獲得厚度為530nm且電導率為~189Sm?1的功能性石墨烯納米復合膜，使用光子燒結對印刷的石墨烯納米復合材料進行光子燒結。此步驟對于在軟PDMS平臺上獲得傳感器至關重要。石墨烯納米復合膜表現(xiàn)出約0.119%/℃的正溫度系數(shù)電阻值，并且其電阻值在?30℃至80℃的工作范圍內(nèi)隨溫度幾乎呈線性變化（調(diào)整后的R2值（模型精度）為0.99）。傳感器經(jīng)過適當封裝以提供保護，而不會顯著影響其性能。傳感器表現(xiàn)出足夠的靈活性，彎曲半徑為20毫米，并能持續(xù)500次連續(xù)彎曲循環(huán)。最后，通過智能手機平臺無線傳輸和監(jiān)測溫度，展示了傳感器的實時運行。

文獻介紹：

食品和藥品通常需要使用制冷或冷藏方法在低溫下（通常在零下范圍內(nèi)）儲存。由于這些產(chǎn)品即使溫度略有變化也會變質(zhì)，因此實施實時溫度監(jiān)控系統(tǒng)非常重要，使用傳感器連續(xù)跟蹤存儲溫度，以管理和維護整個供應鏈中食品和藥品的質(zhì)量、功效和安全性。此外，這些零下溫度傳感器應重量輕、堅固、便攜且制造成本低廉。測量溫度的傳統(tǒng)方法包括使用熱電偶、熱敏電阻和電阻式溫度檢測器(RTD)傳感器。然而，這些傳統(tǒng)技術存在精度差、靈敏度低和響應時間慢的問題。此外，這些傳統(tǒng)的溫度傳感器在其結構中使用剛性和笨重的金屬或陶瓷，這使得它們難以輕松處理和便攜操作。為了克服這些挑戰(zhàn)，最近提出了基于金屬或半金屬薄膜的輕質(zhì)溫度傳感器，其響應時間更快（低至0.1秒），靈敏度更高（高達-6％/℃）并且準確度更高（在±0.1℃以內(nèi)）。表1顯示了最近關于此類薄膜傳感器的研究摘要，它還顯示了開發(fā)此類傳感設備所采用的制造技術。

然而，值得注意的是，這些研究大多局限于室溫到更高的溫度，因此需要進一步研究其在零下溫度環(huán)境中的應用。因此，在本研究中，我們利用基于碳的薄膜裝置的理念來制造傳感器，該裝置重量輕、薄、易于處理且便攜。因此，我們的傳感裝置由二維碳或石墨烯納米復合材料制成的薄傳感層、聚二甲基硅氧烷(PDMS)制成的彈性體基底和同樣由PDMS制成的保護層組成。選擇這些材料是基于它們出色的物理特性和高環(huán)境穩(wěn)定性。例如，石墨烯分別表現(xiàn)出優(yōu)異的電導率和熱導率，分別為~80–100MSm?1和~4000Wm?1K?1，并在很寬的溫度范圍內(nèi)顯示出正的電阻溫度系數(shù)。另一方面，PDMS具有柔韌性、形狀可調(diào)和化學穩(wěn)定性，使其成為基板材料的完美選擇。為了制造傳感裝置，采用噴墨打印在PDMS基板上獲得一層商用石墨烯納米復合墨水。這種制造技術提供了一種直接打印的方法，無需中間工具和與基材的接觸。將印刷的石墨烯納米復合油墨進一步暴露于氙氣閃光燈下進行光子燒結，得到導電且對溫度敏感的功能性石墨烯納米復合層。通常，通過印刷方法，通過對印刷油墨進行熱退火，從商業(yè)石墨烯納米復合油墨配方中獲得導電石墨烯納米復合材料。然而，這種技術不適用于軟聚合物基材，例如PDMS，它們無法在高溫下存活，通常需要進行熱退火。這一挑戰(zhàn)歸因于PDMS的玻璃化轉變溫度從根本上較低。因此，在這項工作中，我們采用了一種低熱預算光子燒結技術，該技術與印刷和商業(yè)卷對卷(R2R)處理兼容。

在本文中，我們報告了一種基于石墨烯納米復合材料的噴墨打印零下溫度傳感器的制造和特性，該傳感器位于柔性PDMS基板上，能夠監(jiān)測-30℃至80℃之間的大范圍溫度，用于制藥應用的冷藏監(jiān)測。通過優(yōu)化印刷石墨烯納米復合墨水的光子燒結條件，獲得了溫度敏感的導電石墨烯納米復合層。通過將信號通過信號處理電路傳輸?shù)街悄苁謾C并在數(shù)字顯示屏上監(jiān)測溫度值，演示了傳感器的無線操作。此外，這種傳感器還可廣泛應用于生物應用的溫度傳感測量，因為生物材料（例如血液干細胞、人類上皮細胞、細胞成分（DNA、RNA）和小鼠成纖維細胞）通常儲存在零下溫度范圍內(nèi)（主要低于-10℃）數(shù)月或數(shù)年而不會受到太大損壞。因此，通過使用基于石墨烯納米復合材料的零下溫度傳感器，可以輕松監(jiān)測生物物種的實時溫度。

總之，這項工作展示了噴墨打印柔性溫度傳感器的成功制造，并展示了其無線操作。報告的傳感器能夠監(jiān)測從-30℃到80℃的廣泛溫度范圍，靈敏度為0.119％/℃。為了實現(xiàn)這一目標，將商用石墨烯納米復合油墨噴墨打印在柔性PDMS基板上，并用作溫度傳感層。印刷油墨經(jīng)過低熱預算光子燒結，以從油墨配方中去除額外的化學物質(zhì)，如粘合劑乙基纖維素，有機溶劑等，并在印刷層中誘導功能。值得注意的是，在這里，光子燒結取代了傳統(tǒng)的高溫工藝，因此在低溫聚合物基板（如PDMS）上制造傳感器方面起著至關重要的作用。此外，由于獲得的石墨烯納米復合材料薄膜在暴露于外部濕度和幾種揮發(fā)性有機化合物時極易失去其功能，因此在進行電氣測試之前，制造的傳感器被頂部PDMS層很好地封裝?？傮w而言，這項工作解決了與制造柔性溫度傳感器相關的幾個現(xiàn)有挑戰(zhàn)，并提出了一種獨特的組合，即印刷、光子燒結和基于柔性石墨烯納米復合材料的零下溫度傳感設備。未來的前景包括可擴展到具有多種功能的多個傳感器，集成到工業(yè)和物聯(lián)網(wǎng)應用中通常需要的復雜系統(tǒng)中，以及監(jiān)測實時生物溫度變化。

引用：https://doi.org/10.1016/j.ijbiomac.2023.128774

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